近日，国家重点实验室夏延致教授团队教师在调控非金属氧还原电催化剂的电子态以及明确揭示催化反应机制方面取得重要研究进展。相关原创性研究成果以“Topology Control of Covalent Organic Frameworks with Interlaced Unsaturated 2D and Saturated 3D Units for Boosting Electrocatalytic Hydrogen Peroxide Production”为题在国际顶级学术期刊《Angewandte Chemie》在线发表。龙晓静教授为该论文唯一通讯作者。这是龙晓静教授入职青岛大学后发表的第5篇德国应用化学。
过氧化氢（H2O2）是一种清洁、无污染的化学能源，在水处理、能源技术、化学合成和造纸等方面具有广泛的应用。目前，用于H2O2生产的传统蒽醌氧化工艺存在高能耗和环境污染等问题，因此，氧还原反应（ORR）以其分布式小型化设备和绿色节能工艺的特点成为清洁H2O2可持续经济生产的一种有效手段。共价有机框架（COFs）材料具有组分可调、孔道结构高度有序、比表面积大、易于功能化修饰等优点，为开发功能性材料提供了强大的平台。此外，它们在框架表面丰富的活性位点和明确的晶体孔隙率在多相催化中表现出巨大的前景。众所周知，多组分COFs在物理化学功能方面比双组分体系中具有突出的优势，成为一种有效的调控策略。但目前多组分的报道主要集中在同一维度，而对于具有2D和3D单元交错的多组分COFs的拓扑控制少有研究。因此，仍然缺乏多维度和多组分协效调控的方法来开发高效非金属COFs基电催化剂。
在前期研究工作基础上（Adv. Mater., 2023, 35, 2209129），龙晓静教授开发了一种维度互穿的调节策略，用于多功能化COFs的可控合成。通过梯度维度调节，将平面的四苯基乙烯分子（TPM）引入三维TA-COF中，以及将三维的四苯基甲烷分子（TPE）引入二维ET-COF中，得到了两个多组分二维、三维骨架交错的结晶框架材料，形成的局部维度差异有利于氧中间吸附能力和电子态的调节，从而降低反应势垒，实现了优异的两电子氧还原电催化性能。
论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202410719.
