国家重点实验室龙晓静教授在Nature子刊上发表论文
近日,国家重点实验室夏延致教授团队在探索环糊精多糖主客超分子氧还原电催化剂的两电子催化反应机制方面取得了重要进展。相关原创性研究成果以“Host-guest-induced electronic state triggers two-electron oxygen reduction electrocatalysis”为题在国际顶级学术期刊《Nature Communications》在线发表。龙晓静教授为该论文独立通讯作者,我校为唯一通讯单位,材料科学与工程学院2022级硕士研究生陈泓霓同学为该论文的第一作者。。
过氧化氢(H2O2)是一种高价值化学品,广泛应用于能源储存、污水处理、卫生消毒和纸浆漂白等领域。目前,H2O2的工业生产主要依赖于废弃物密集型的蒽醌氧化工艺,这不仅引发环境问题与严重的安全隐患,还伴随着昂贵的催化剂成本和巨大的能源消耗。电化学氧还原反应(ORR)因其温和的水反应环境及能够利用绿色电力作为能源输入,而被视为一种清洁生产H2O2的有效途径。非金属碳基材料被认为是商业化的贵金属基电催化剂的最有前途的替代品,但它们在实现高产物浓度与生产效率方面仍面临着巨大挑战。超分子聚合物,凭借其独特的分子识别能力和动态交联特性,在催化领域展示出了巨大潜力。然而,针对高效氧还原制过氧化氢的超分子电催化剂少有研究。因此,设计具有高效选择性和ORR活性的超分子氧还原电催化剂用于H2O2合成尤为迫切和重要。
在近期设计出共价键高分子氧还原电催化剂的基础上(Angew. Chem. Int. Ed., 2024, 63, e202320037; Angew. Chem. Int. Ed., 2024, 63, e202410719),龙晓静教授进一步实施了一种动态主客体策略,旨在精确调控并合成高性能的超分子电催化剂。具体通过巧妙地将主客体单元插入到共轭微孔分子骨架中,开发出两种新型动态交联的超分子电催化剂(HG-CD-Ph和HG-CD-TPB)。动态可调的分子网络显著增强了这些结构框架内的电荷转移,优化了活性位点的电子结构,从而影响了主客超分子的本征活性,实现了优异的两电子氧还原电催化性能。
上述研究获得了国家自然科学基金及山东省自然科学基金等科研项目的资助。
论文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-024-53714-3.