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国家重点实验室在《Angewandte Chemie》上发表高水平论文

日期:2021-11-10  编辑:孙世铎  点击:[]


 

高效氧还原电催化剂的获得途径是设计和合成具有高本征活性的活性中心以及组装足够数量的有效活性中心。因此,活性中心物理结构的确定、定向合成以及催化机理的研究极具意义。一般而言,结构均衡完整的材料不具备高催化活性。只有在其中引入一些与整体不同的特殊位点,改变材料本身的局域电子结构,打破电荷的分布平衡使之具有催化活性,如缺陷电催化的提出,杂原子或分子掺杂,边缘位点等,这些特殊位点一般称之为催化活性中心。但是这类方法需要高温处理,并且难以精确控制杂原子的构型和含量,导致催化活性位点不可控。

针对这一问题,海洋纤维新材料研究院夏延致教授团队龙晓静教授、杨东江教授、李道浩教授发现改善碳材料的氧还原电催化性能主要是对均一或周期结构电子环境的不规则扭曲,使其表现出新活性。由于非对称分子结构有助于打破π共轭体系的完整性,使共轭骨架上电子发生大面积再分布,进而影响材料的基本性质。因此,创新性采用非对策分子设计策略,开发出高催化活性的非金属有机分子氧还原电催化剂,并明确揭示出非对称有机分子结构与电荷分布和催化性能之间的关系。为无碳化、无金属的新型高分子电催化材料的设计与催化机理的探究提供了全新的思路。相关研究成果以“Controlled Asymmetric Charge Distribution of Active Centers in Conjugated Polymers for Oxygen Reduction”为题,在国际顶级化学期刊Angewandte Chemie《德国应用化学》上 (DOI: 10.1002/anie.202109057) 发表,并被遴选为Hot Paper该期刊影响因15.336我校为第一完成单位,龙晓静教授、杨东江教授和格里菲斯大学的姚向东教授为共同通讯作者,李道浩教授为文章第一作者,博士生王彬彬为共同第一作者。

 

 

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